【会员论文】Nanoscale Horiz丨国家纳米科学中心、上海交通大学、中科院苏州纳米所：基于β-Ga₂O₃纳米片的非范德瓦尔斯深亚波长扭转极化激元平台构建

        由国家纳米科学中心、上海交通大学、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所等单位科研团队在学术期刊 Nanoscale Horizons 发布了一篇名为 A non-van der Waals platform for deep-subwavelength twist-polaritonics based on β-Ga₂O₃ nanoflakes（基于β-Ga₂O₃纳米片的非范德瓦尔斯深亚波长扭转极化激元平台构建）的文章。

        扭转极化激元可依靠薄膜堆叠精准调控光与物质耦合态，是微纳光子领域前沿研究方向，但该技术目前仅能依托范德瓦尔斯二维晶体实现。非范德瓦尔斯晶体受低对称晶体结构调控，介电各向异性更突出，有望实现新奇极化激元效应；但这类材料整体为三维共价成键骨架，常规剥离工艺很难获得原子级平整的超薄薄片，因此长期无法搭建非范德瓦尔斯基扭转极化激元平台。β-Ga₂O₃ 作为典型非范德瓦尔斯氧化物，其 (100)B 晶面具有独特各向异性键合排布，层间相互作用偏弱，具备超薄纳米片制备潜力。现有理论已预测扭转 β-Ga₂O₃ 双层可产生新型极化激元耦合，但缺乏实验验证。基于上述研究空白，本文利用 CVD 法制备单晶 β-Ga₂O₃ 纳米片，依托近场红外表征，从实验上实现深亚波长极化激元限域与扭角诱导极化激元拓扑转变，突破扭转极化激元材料仅限范德瓦尔斯晶体的局限。

        扭转极化激元学通过堆叠原子级平整的各向异性薄层实现对光-物质耦合态的精准调控，但该研究体系长期局限于范德瓦尔斯晶体。非范德瓦尔斯晶体因对称性破缺带来优异介电响应，是实现新奇极化激元的理想载体，但刚性三维化学键网络导致其难以加工成合格薄片，限制了深亚波长扭转极化激元的发展。本研究利用 β-Ga₂O₃ 在准层状 (100)B 晶面的各向异性键合结构，制备出超薄单晶 β-Ga₂O₃ 纳米片，搭建非范德瓦尔斯极化激元平台。该纳米片可实现优于 λ/20 的深亚波长极化激元限域；同时原子级平整的表面可构筑扭转双层结构，实验观测到极化激元色散随扭角调控发生双曲型向椭圆型的拓扑转变。本研究将 β-Ga₂O₃ 确立为范德瓦尔斯材料之外的高性能纳光子平台，并提出依托各向异性键合结构，在众多块体非范德瓦尔斯晶体中开发扭转极化激元的通用思路。

        本文证实非范德瓦尔斯 β-Ga₂O₃ 纳米片可构筑高性能纳光子平台，实现极化激元的深亚波长限域与扭角可调的面内色散特性。源于 β-Ga₂O₃ 各向异性键合结构，(100)B 晶面具备较低界面能，可导向合成超薄单晶纳米片。纳米片尺寸缩减带来双界面挤压效应，使表面型极化激元转变为体限域模式，实现优于 λ/20 的深亚波长光场束缚。(100) 取向纳米片本征面内各向异性可实现声子极化激元随频率定向传输；通过调控双层扭角，可主动调控极化激元拓扑，完成双曲色散到椭圆色散的转变。该研究将扭转极化激元理论拓展至非范德瓦尔斯材料体系。依托各向异性键合筛选弱层间作用晶面的通用策略，为大量块体非范德瓦尔斯晶体开发准二维光子器件开辟路径。后续仍存在优化空间：β-Ga₂O₃ 极化激元传输损耗高于优质范德瓦尔斯晶体，可通过缺陷与界面改性优化；现有扭角为生长自然形成，需开发可控、规模化堆叠工艺用于器件集成；各向异性键合普适性仍需在更多晶体中验证。攻克上述难题可进一步推动该类准二维非范德瓦尔斯平台在集成纳光子与拓扑光调控领域落地。

        本研究得到国家重点研发计划（项目编号 2021YFA1201）、国家自然科学基金（胡德波：52472156；康立兴：52372055、52402068）资助。感谢清华大学新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室王老师协助近场红外测试，感谢中科院苏州纳米所 Nano-X 平台提供实验技术支撑。

图 1 β-Ga₂O₃ 纳米片与块体晶体的晶体结构、形貌及极化激元增强限域特性。(a) 左：β-Ga₂O₃ 晶胞，包含 (100) A、(100) B 两种端面，分别对应四面体 GaO₄ 配位与畸变八面体 GaO₆ 配位的镓原子；右：(100) 面原子排布，[010]（b 轴）与 [001]（c 轴）晶向正交。(b) 各类极化激元材料的层间结合能，红色代表弱范德华作用材料（Ⅰ 区：＜30 meV Å⁻²），蓝色代表强范德华 / 弱非范德华键合材料（Ⅱ 区：30~130 meV Å⁻²），结合能高于 130 meV Å⁻² 的 Ⅲ 区材料难以机械剥离成二维薄片。(c) 在 SiO₂/Si 衬底上 CVD 制备的 (100) 取向 β-Ga₂O₃ 纳米片光学图，矩形短边沿 b 轴、长边沿 c 轴。(d) 沿 c 轴观测的原子分辨图，证实 β-Ga₂O₃ 与 SiO₂ 界面端面为 (100) B 构型。(e) 偶极激发下 (100) 面双曲极化激元仿真，上方块体、下方 115 nm 纳米片，频率 715 cm⁻¹。(f) 对应块体与纳米片波前傅里叶变换结果，附带 k 空间等频轮廓。

图 2 (100) 取向 β-Ga₂O₃ 纳米片中深亚波长限域双曲声子极化激元。(a) 近场红外测试装置示意图。(b)(c) 近场幅值图：(b) 极化激元带 PB₂（675~705 cm⁻¹）沿 [010] 传播；(c) 极化激元带 PB₁（630~660 cm⁻¹）沿 [001] 传播，标尺 1 μm，白色虚线为纳米片边界。(d) 沿 [010]（右）、[001]（左）晶向提取纳米傅里叶红外线谱，近场信号以硅信号做归一化。(e) 归一化极化激元波矢 kₚ/k₀ 的实测（散点）与仿真（曲线）色散关系，左 [001]、右 [010] 晶向。

图 3 β-Ga₂O₃ 纳米片上声子极化激元的发散与聚焦效应。(a)(b) 700 cm⁻¹ 下金纳米棒天线激发极化激元的实测 (a) 与仿真 (b) 发散波前，纳米片厚度 155 nm，天线长 1.5 μm、宽 550 nm、高 60 nm。(c) 由 (a) 提取实测等频轮廓（伪彩），验证双曲色散，青色虚线为理论色散曲线。(d)(e) 91 nm 厚纳米片在 681 cm⁻¹ 下极化激元实测 (d)、仿真 (e) 实空间聚焦形貌。(f) 由 (d) 近场图得到的实测等频轮廓，青色虚线为理论色散。

图 4 扭转双层 β-Ga₂O₃ 中的极化激元拓扑相变。(a)(d) 两种不同扭角双层结构 AFM 图：(a) 扭角 θ=20°，上层 β-Ga₂O₃ B 厚 91 nm、下层 β-Ga₂O₃ A 厚 43 nm；(d) 扭角 θ=82°，上层 99 nm、下层 91 nm。(b)(e) 685 cm⁻¹ 下仿真电场分布（下方 E_z）与对应等频轮廓（上方），品红、青色虚线分别对应未扭转上层、扭转下层单片色散；(b) 对应 (a) 结构，双曲色散；(e) 对应 (d) 结构，椭圆色散。(c)(f) 分别取自 (a)(d) 方框区域、685 cm⁻¹ 下实测近场图。