【国内论文】南京大学叶建东教授的研究团队：α-(AlₓGa₁₋ₓ)₂O₃ 外延层中的带隙非线性与组份依赖的弯曲效应

        由南京大学叶建东教授的研究团队在学术期刊 The Journal of Chemical Physics 发布了一篇名为  Bandgap nonlinearity and composition-dependent bowing in α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ epilayers（α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层中的带隙非线性与组份依赖的弯曲效应）的文章。

        本工作得到中国国家重点研发计划（项目编号：2022YFB3605403）以及中国国家自然科学基金（项目编号：62425403、62234007、62293521、U21A20503 和 U21A2071）的资助。

        超宽带隙半导体如 Ga₂O₃、AlN 等在高功率和高频电子器件及深紫外光电探测器中具有重要应用潜力。然而，β-Ga₂O₃ 在高 Al 含量合金化中存在相变与应变诱导不稳定问题，限制了其进一步性能提升。相比之下，α-Ga₂O₃ 可实现全 Al 含量范围的稳定外延生长，为高性能功率与光电子器件提供新途径。通过精确的合金工程和能隙调控，可优化 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 的晶体质量、热稳定性和电子/光学性能，为下一代超宽带隙器件的设计与应用奠定基础。

        设计具有特定功能的材料通常涉及将不同半导体合金化，但非线性能隙弯曲效应使精确能隙调控变得复杂，尤其是在超宽带隙体系中，如 Ga₂O₃ 三元合金。在本工作中，研究了通过激光分子束外延在 m 面蓝宝石衬底上生长的纯相 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层（0 < x < 0.62）的能隙非线性及组份依赖的弯曲效应。随着 Al 组分 x 增加，外延层的X  射线摇摆曲线半高宽和表面粗糙度的变化趋势与理论形成焓预测的 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 合金相符。通过X射线衍射和透射电子显微镜表征进一步确认了 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层的高晶体质量。尽管晶格常数遵循卫格定律，但光学能隙（5.28–7.22 eV）表现出非线性特征，弯曲因子为1.33 eV，与理论预测高度一致。研究结果表明，α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 合金中观察到的光学能隙非线性主要源自电荷交换作用，而非体积变形或应变弛豫效应，为在 Ga₂O₃ 中实现高性能功率电子器件的精确能隙调控提供了可行途径。

        本研究通过激光分子束外延（LMBE）在 m 面蓝宝石衬底上成功生长了单晶 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层（0 < x < 0.62）。高分辨率 X 射线衍射（HRXRD）和 X 射线光电子能谱（XPS）分析表明，随着铝组份增加，α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 的晶格常数遵循卫格定律，且未发生相变。结合透射光谱和详细的 XPS 分析，观察到 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 的能隙在 5.28–7.33 eV 范围内连续变化，并呈现非线性特性。此外，计算了 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 能隙非线性变化的弯曲参数，并对其物理起源进行了深入研究。通过三种不同的来源并采用 Zunger 方法，确认 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 合金能隙非线性偏移的主要机制是晶格内的电荷交换。这些结果为 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 在高功率电子器件和真空紫外光子器件中的应用奠定了基础，因为其能隙宽度超过了迄今为止所有可用材料。

图 1. (a) 和 (b) 在不同铝组份（x = 0、0.20、0.24、0.43 和 0.62）下，在 m 面蓝宝石衬底上生长的 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层的 XRD 2θ/ω 扫描和 ω 扫描。(c) α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层 ω 扫描的 X 射线摇摆曲线（XRC）半高宽（FWHM）及表面形貌粗糙度的均方根（RMS）总结。(d) 通过 XRD 峰计算 α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 系统晶格常数 a，以验证卫格定律。

图 2. (a) α-(Al_0.2Ga_0.8)₂O₃ 外延层的截面 TEM 图像。(b)–(d) α-(Al_0.2Ga_0.8)₂O₃ 外延层的 Al、Ga 和 O 元素的 EDS 映射。(e) 原子百分比元素分布，如（a）中的红色箭头所示。(f) α-(Al_0.2Ga_0.8)₂O₃ 外延层界面的截面高分辨 TEM 图像。(g) 和 (h) 衍射图呈现两个相似的六边形图案，分别来自 m 面蓝宝石和 α-(Al_0.2Ga_0.8)₂O₃，在 (f) 中黄色方框标记为位置 1 和 2。由于蓝宝石的晶格常数略小于 α-(Al_0.2Ga_0.8)₂O₃，相邻两个衍射点中的内侧衍射点（绿色圆圈所示）对应于 α-(Al_0.2Ga_0.8)₂O₃（见 (h)图）。

图 3. (a) α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层（x = 0、0.20、0.24、0.43 和 0.62）的光学透射光谱。(b) 随光子能量变化的 (αhν)² 曲线。(c) α-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 外延层的 XPS 光谱中 O 1s 峰及非弹性散射损失。

图 4. α/β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 薄膜能隙随铝组份 x 的依赖关系。

图 5. α/β-(Al_xGa_1−x)₂O₃ 能隙弯曲参数分解为 b_VD, b_CE, 和 b_SR。

DOI：

doi.org/10.1063/5.0287172