【其他论文】电子和空穴捕获在晶体和非晶态 Ga₂O₃ 中缺陷生成中的作用

        由英国伦敦大学学院的研究团队在学术期刊 ECS Meeting Abstracts 发布了一篇名为 Role of Electron and Hole Trapping in Crystalline and Amorphous Ga₂O₃ in Defect Generation（电子和空穴捕获在晶体和非晶态 Ga₂O₃ 中缺陷生成中的作用）的文章。

摘要

        晶体和非晶态 Ga₂O₃ 在电力电子学、高温气体传感器、日盲紫外光探测器以及作为具有高导电性和电子迁移率的可见光透明半导体方面具有广泛应用。这些性质可能受到电子和空穴在极化子样态中局域化的影响。研究团队采用计算建模方法，预测 Ga₂O₃ 晶体 α 相和 β 相以及非晶相中（自）捕获空穴的结构和电子性质，并与晶体和非晶 Al₂O₃ 的相应性质进行比较。两种材料在几何和电子结构上具有定性相似性。计算采用密度泛函理论（DFT）和非局部密度泛函进行。通过经典分子动力学（MD）和熔融淬火技术生成块状非晶态（a）Ga₂O₃ 和 Al₂O₃ 结构，并进一步通过 DFT 优化。在原始晶体 Ga₂O₃ 和 Al₂O₃ 中，电子不发生局域化，然而空穴在两种材料中均形成小极化子。经过证明，空穴双极子的形成可导致 Frenkel 对形成障碍的显著降低，该反应遵循 2h⁺ ↔ V_O²⁺ + O_i，其中 V_O²⁺ 为双正氧空位，O_i 为氧间隙原子。

        在非晶相中，电子可被 a-Al₂O₃ 中由无序引起的固有低配位铝位点以及中性氧空位捕获，但在 a-Ga₂O₃ 中未发现电子捕获现象。在 a-Ga₂O₃ 中，捕获的空穴围绕低配位氧原子（两或三个配位）局域化，与晶体 β-Ga₂O₃ 中的行为相似。此外，计算预测在非晶相中也会形成稳定的空穴双极子，伴随着 O-O 键的形成。计算表明，空穴捕获在晶体和非晶相中都是自发的，且非晶结构中的空穴捕获能平均比晶体结构中更深。研究阐明了两个空穴局域化如何导致 Ga-O 键弱化，并使 V_O²⁺ 空位对和间隙 O_i 原子的生成障碍显著降低至 1.5 eV，与晶体相相比。这些结果在 Ga₂O₃ 薄膜在偏压作用下退化和介电击穿的背景下进行了讨论。

        因此，尽管存在相似性，Ga₂O₃ 和 Al₂O₃ 表现出不同的行为。在 a-Al₂O₃ 中，电子和空穴均可在结构前体位点捕获形成双极子，且电子和空穴双极子均显著降低 Frenkel 空位对和间隙氧离子的形成势垒。然而，在 Ga₂O₃ 中仅发生空穴捕获，并导致显著的势垒降低。这种差异是由 Al-O 距离显著短于 Ga-O 距离引起的，这使得电子能够捕获在由 3 配位 Al 离子形成的 Al-Al 键上。这些因素应影响这些氧化物中降解和介电击穿的机制和动力学。

原文链接：

https://doi.org/10.1149/MA2025-01351675mtgabs